Récemment, une équipe de recherche du State Key Laboratory of Strong-Field Laser Physics, de l'Institut de précision optique et de recherche mécanique de Shanghai (SIPMR), de l'Académie chinoise des sciences (CAS), a réalisé des progrès dans le déplacement de fréquence des harmoniques d'ordre pair de MoS2 monocouche piloté par laser à champ fort. Les résultats sont publiés dans Optics Express sous le titre "Déplacement de fréquence de génération d'harmoniques élevées d'ordre pair dans du MoS2 monocouche".
Le rayonnement harmonique élevé dans les matériaux solides est une technique spectroscopique importante pour sonder les propriétés fondamentales de la matière et a été utilisé avec succès pour reconstruire la structure des bandes d'énergie des cristaux, sonder la courbure de Berry et détecter les transitions de phase topologiques. Ces dernières années, les matériaux en couches bidimensionnelles ont reçu beaucoup d'attention, ouvrant de nouvelles opportunités pour des études plus approfondies sur la génération d'harmoniques élevées. Étant donné que les matériaux n'ont qu'une ou quelques couches atomiques d'épaisseur, leurs échelles spatiales sont beaucoup plus petites que la longueur d'onde du laser de commande, ce qui présente l'avantage d'éviter efficacement les effets de transmission non linéaire, ce qui en fait des matériaux idéaux pour étudier le champ laser. dynamique ultrarapide entraînée. Parmi eux, le bisulfure de molybdène monocouche (MoS2) a beaucoup attiré l'attention des chercheurs en raison de sa structure non centrosymétrique et de sa non-linéarité importante. L'équipe de recherche actuelle [Opt. Express 29, 4830 (2021)] a observé dans les spectres HHG de MoS2 que les harmoniques paires présentent un renforcement anormal et l'a attribué aux interférences spectrales au cours des différentes demi-semaines du contrôle de liaison Berry. De plus, l’analyse de trajectoire quantique suggère que la phase du moment dipolaire leptonique et la liaison de Berry modulent l’énergie et l’impulsion des photons libérés, mais jusqu’à présent aucune observation expérimentale ne l’a confirmé.
L'équipe a utilisé une source de lumière laser infrarouge moyen construite en laboratoire pour exciter la monocouche MoS2 afin de produire des spectres harmoniques d'ordre élevé, et a découvert que lors du déplacement de la polarisation laser dans la direction du fauteuil, la fréquence centrale des harmoniques d'ordre pair est considérablement décalée. , et l'énergie harmonique décalée en fréquence est proche de celle de l'énergie de la bande interdite monocouche MoS2. De plus, le décalage de fréquence des harmoniques paires des niveaux voisins s'avère être dans la direction opposée, c'est-à-dire que la 6ème harmonique est décalée vers le rouge tandis que la 8ème harmonique est décalée vers le bleu. Sur la base de l'équation de Bloch des semi-conducteurs et du calcul du point de selle de l'orbite électronique, l'équipe de recherche a réussi à révéler le mécanisme microphysique de génération du décalage de fréquence, confirmant que le phénomène de décalage de fréquence des harmoniques paires provient principalement du processus de polarisation interbande. L'analyse théorique montre en outre que la phase du moment dipolaire de saut et le contact de Bailey modulent conjointement le moment et l'impulsion du composite paire électron-trou, conduisant à un changement de fréquence des photons libérés dans le demi-cycle adjacent, ce qui modifie à son tour les fréquences centrales des différents niveaux harmoniques et induit finalement les six décalages vers le rouge et les huit décalages vers le bleu du spectre MoS2. Ce travail de recherche révèle que la phase du moment dipolaire de saut et la liaison de Berry jouent un rôle important dans la réponse optique en champ fort des matériaux non centrosymétriques, ce qui contribue à une compréhension fondamentale de la dynamique des porteurs ultrarapides dans les matériaux non centrosymétriques.
Figure 1. Spectres harmoniques élevés simulés reproduisant des observations expérimentales.
Fig. 2. (a) Déplacement de fréquence des différents niveaux de spectres interbandes, (b) Dépendance du décalage de fréquence harmonique avec l'azimut du cristal.
