Des scientifiques utilisent la spectroscopie harmonique élevée pour découvrir la structure électronique des supraconducteurs à haute pression

La haute pression a créé de nombreux états nouveaux pour la matière condensée, révélant de nouveaux phénomènes physiques et chimiques. Parmi eux, la découverte d'une supraconductivité proche de la température ambiante (Tc > 200 K) dans des hydrures à haute pression tels que H3S et LaH10 a attiré l'attention des scientifiques.
La température de transition supraconductrice des supraconducteurs à haute pression a augmenté, mais le mécanisme de la supraconductivité reste une question ouverte en raison du manque de sondes efficaces, de la structure électronique inconnue et du comportement dynamique ultrarapide dans les états quantiques à haute pression.
La génération d'harmoniques supérieurs (HHG) est le processus de conversion d'un laser incident en un fort rayonnement cohérent à plusieurs fois la fréquence du laser. En tant que représentant typique de l'optique non linéaire, le HHG dans les solides provient de la conduite non linéaire d'électrons intra et interbandes par l'interaction laser-matière à champ fort. En conséquence, les spectres HHG contiennent naturellement une empreinte digitale des propriétés atomiques et électroniques du matériau. Grâce à ce processus dynamique non linéaire et non perturbateur, les scientifiques sont capables d’examiner la nature interne des matériaux.
Récemment, l'équipe de Sheng Meng, chercheur à l'Institut de physique de l'Académie chinoise des sciences/Centre national de recherche pour la physique de la matière condensée à Pékin, a exploré la dynamique ultrarapide du HHG dans le supraconducteur à haute pression H3S à l'aide de premiers principes de la théorie de la densité fonctionnelle contenant du temps et de l'utilisation d'une méthode et d'un logiciel de dynamique moléculaire fonctionnelle de densité non adiabatique développés dans le groupe. On constate que le HHG dans les supraconducteurs à haute pression est fortement dépendant de la longueur d'onde et anisotrope, ce qui indique que le processus HHG dépend fortement de la structure électronique. L'analyse temps-fréquence du HHG est étudiée et le mécanisme de la dynamique de diffusion dans la bande des harmoniques d'ordre inférieur est déterminé. Sur cette base, en utilisant les spectres HHG, il est étudié pour reconstruire la structure de dispersion des bandes d'énergie près de la surface de Fermi. De plus, on constate qu’il existe une forte modulation du spectre HHG par des phonons cohérents, indiquant la sensibilité du processus HHG au couplage électroacoustique. En utilisant le spectre HHG modulé par des phonons cohérents, l’étude reconstruit en outre la force élémentaire de la matrice de couplage électroacoustique près de la surface de Fermi. L'étude révèle que les interactions à N corps (couplage électroacoustique) dans les matériaux ont un effet significatif sur le comportement des électrons proches du niveau d'énergie de Fermi. Cela prend en charge un mécanisme médié par les phonons pour la supraconductivité haute tension et fournit une approche entièrement optique pour sonder la structure électronique et le couplage électroacoustique dans les états quantiques haute tension.
Les résultats de recherche associés sont publiés sous le titre Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure proding of high-pression quantum states, publié dans les Actes de l'Académie nationale des sciences des États-Unis d'Amérique (PNAS). Les travaux de recherche ont été soutenus par le programme national clé de recherche et de développement de Chine, la Fondation nationale des sciences naturelles de Chine et le projet pilote stratégique de l'Académie chinoise des sciences.